Premier film 3D de la photoémission à l’échelle attoseconde

Une expérience menée sur la plateforme ATTOLab au CEA Paris-Saclay par une collaboration française composée de chercheurs et chercheuses du CEA, du CNRS, de l'Université Paris-Saclay, de Sorbonne Université et de l'Université Lyon 1 a permis pour la première fois de reconstruire le film tridimensionnel d'un processus de photoémission, au niveau atomique et à l’échelle attoseconde.

La photoémission étant par ailleurs à la base des méthodes d'analyse spectroscopique parmi les plus fines, ces travaux ouvrent la voie à une compréhension approfondie des effets de corrélation électronique dans la matière, depuis les atomes et les molécules jusqu’aux solides, à l’œuvre notamment dans les réactions chimiques.

La photoémission, un processus trop rapide pour être observé

La photoémission a joué un rôle clé dans le développement de la Mécanique Quantique au début du XX^e siècle. Elle est devenue aujourd’hui un outil d’analyse extrêmement puissant de la matière, à l’aide de sources de rayonnement allant de l’UV aux rayons X, depuis les lasers jusqu’aux synchrotrons. La dynamique de ce processus fondamental est déterminée par le détail des interactions (attraction/répulsion électrostatique) entre l’électron éjecté et le cœur ionique – noyaux et électrons restants –, propres à chaque espèce chimique et à chaque canal d'ionisation. Elle est notamment fortement influencée par des phénomènes de résonance au cours desquels l’électron peut rester transitoirement piégé dans un état métastable avant d’être finalement émis, ce qui se manifeste à la résonance par un profil dit "de Fano" du spectre d'absorption [1]. L’échelle de temps extrêmement brève – attoseconde à femtoseconde – de ces phénomènes a longtemps empêché leur observation directe.

À partir de 2001, des trains d’impulsions attosecondes cohérentes ont pu être produits en laboratoire, par le processus de génération d’harmoniques d’ordre élevé, en focalisant un laser femtoseconde très intense dans un gaz [2,3]. Le spectre de ce train est constitué d'un grand nombre de fréquences harmoniques impaires du laser excitateur s’étendant jusqu’à l’extrême UV (XUV). La disponibilité de ces sources aux propriétés jusqu'alors inédites a marqué l'avènement de la spectroscopie résolue en temps à l'échelle attoseconde, échelle ultime des dynamiques se produisant dans la matière chimique, et qui demeure à ce jour la plus courte qui puisse être résolue expérimentalement. En particulier, ces sources combinées à des dispositifs interférométriques permettent de caractériser complètement l'état quantique des électrons émis, et ainsi de remonter à la dynamique de la photoémission en temps réel. Cependant, la plupart des dynamiques mesurées jusqu’à présent étaient moyennées sur la direction d’émission des électrons, du fait de la très grande complexité expérimentale des mesures interférométriques.

Une dynamique enfin dévoilée

Une collaboration de chercheurs et chercheuses du CEA, du CNRS, de l'Université Paris-Saclay, de Sorbonne Université et de l'Université Lyon 1, est parvenue à combiner les schémas interférométriques de la spectroscopie attoseconde avec la technique "d'imagerie de vitesse" de photoélectrons (cf. Figure 1). Cette combinaison expérimentale donne accès pour la première fois à la dynamique de la photoémission en fonction de la direction d'émission, et permet d’en reconstruire le film en 3D à l’échelle attoseconde (cf. Figure 2).

(A) Schéma de principe de l’expérience : Un atome d’hélium est ionisé par les harmoniques d’ordre élevé XUV d’un laser infrarouge (IR, λ = 800 nm soit 1,55 eV), en présence d’une faible fraction du laser fondamental. Les transitions à deux photons impliquant l’harmonique 15 (H15) et l’IR produisent un paquet d’ondes électroniques (15+1) très structuré du fait des états résonants intermédiaires 1s3p et 1s4p. La distribution angulaire de ce paquet d’ondes est déterminée par la superposition cohérente des ondes partielles s et d peuplées par les transitions à deux photons. Un paquet d’ondes de référence (17-1), correspondant à l’absorption non résonante d’un photon de l’harmonique 17 (H17) et réémission d’un photon IR, interfère avec le paquet (15+1), encodant dans ces interférences toutes les informations d’amplitude et de phase du paquet structuré pour chaque angle d’émission.
(B) Cartographie des vitesses des électrons émis, montrant deux composantes spectrales principales correspondant aux transitions H15+IR via les états 1s3p et 1s4p. Sur ces résonances, la photoémission se fait principalement le long de la polarisation du rayonnement IR/XUV, qui est ici verticale.

Sur la plateforme ATTOLab au CEA Paris-Saclay, les chercheurs et chercheuses ont ainsi pu résoudre complètement le processus quantique de photoémission à deux photons de l’hélium, qui se trouve fortement structuré par la présence d'états liés intermédiaires [4]. Les dynamiques, ainsi que leurs dépendances angulaires, mesurées sur ou entre les résonances sont très différentes et illustrent la richesse des phénomènes en jeu. Ces derniers ont pu être analysés et interprétés grâce à des simulations menées à Sorbonne Université. Sur les résonances, la dynamique est dominée par le piégeage transitoire de l’électron sur l’état lié avant son éjection. Entre les résonances, la dynamique est dominée par de fortes interférences destructives qui distordent la symétrie spatiale de l’émission.

Cette méthode exclusivement expérimentale de reconstruction du film 3D de la photoémission va pouvoir être appliquée à de nombreux systèmes atomiques et moléculaires afin de révéler tous les secrets des corrélations électroniques et dynamiques vibroniques dans la matière...

Film en 3D de la photoémission à 2 photons d’un atome d’hélium suite à l’absorption d’un photon d’extrême ultraviolet (XUV) et d’un photon infrarouge (IR), hors résonance et impliquant les états 1s3p et 1s4p. On note les effets d'interférence marqués près de t=0, conduisant à une émission de l'électron photo-émis préférentiellement dans la direction perpendiculaire à la polarisation des impulsions laser.
La mesure expérimentale (à gauche) est très proche du résultat de la simulation (à droite). L’instant t=0 correspond au maximum de recouvrement des 2 impulsions laser.

* L’attoseconde équivaut à un milliardième de milliardième de seconde (10^-18 s). C’est l’échelle de temps caractéristique du mouvement des électrons dans les atomes et molécules, et la limite actuelle des temps mesurables expérimentalement. D’une durée mille fois supérieure, la femtoseconde (10^-15 s) est l’échelle de temps caractéristique du mouvement des atomes dans les molécules.

Article publié sur le site du CEA.

Auteurs
Alice Autuori, Dominique Platzer, Mariusz Lejman, Guillaume Gallician, Lucie Maëder, Antoine Covolo, Léa Bosse, Malay Dalui, David Bresteau, Jean-François Hergott, Olivier Tcherbakoff, Hugo Marroux, Lionel Poisson, Pascal Salières
Laboratoire Interactions, Dynamiques et Lasers (LIDYL)

Vincent Loriot, Franck Lépine
Institut Lumière Matière (ILM)

Lionel Poisson
Institut des Sciences Moléculaires d'Orsay (ISMO)

Richard Taïeb, Jérémie Caillat
Laboratoire de Chimie Physique – Matière et Rayonnement (LCPMR)